Bartoš se narodil ve Vídni českým rodičům, po skončení první světové války se Bartošovi přestěhovali do Sezemic.
Po maturitě na pardubickém gymnáziu Bartoš spojil svůj život s armádou. Po zániku druhé republiky se přesunul do Francie, bojoval v Tunisku, až nakonec zakotvil v Anglii, kde se dobrovolně přihlásil k bojovým úkolům v nepřátelském týle.

V noci na 29. prosince 1941 byli členové týmu operace Silver A vysazeni 
na Chrudimsku. Součástí výsadku byli kromě velitele Bartoše i Josef Valčík a radista Josef Potůček, krycím jménem Tolar. Skupina měla za úkol navázat spojení 
s Londýnem pomocí vysílačky Libuše a koordinovat činnost ostatních výsadků, tedy včetně výsadku Anthropoid, který spáchal atentát na zastupujícího říšského protektora Rein-harda Heydricha.

Všechny úkoly se podařilo Bartošovým výsadkářům splnit, po Čurdově zradě se však začala stahovat mračna nad všemi výsadkáři na úze-mí protektorátu, Silver A nevyjímaje. Alfréd Bartoš se zastřelil 21. června 1942 na útěku před gestapem na rohu pardubických ulic Sladkovského a Smilova.

V roce 2007 natočil podle osudů Silver A Jiří Strach stejnojmenný film, který vzbudil rozporuplné reakce. Zejména pamětníci kritizovali, že byl Bartoš ve snímku vykreslen jako nezodpovědný „holkař".

V Pardubicích připomíná Bartošovu památku naučná stezka po stopách útěku a ulice Kapitána Bartoše v Polabinách. V Sezemicích má dokonce sochu.